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瀝青質(zhì)及其亞組分與烷基苯磺酸鈉水溶液在降低IFT中的協(xié)同機(jī)理(二)

來源:高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào) 瀏覽 360 次 發(fā)布時(shí)間:2024-09-27

2結(jié)果與討論


2.1瀝青質(zhì)及其亞組分的元素分析

表1列出了瀝青質(zhì)及其亞組分的元素組成分析結(jié)果,其中,O的元素組成通過差減法獲得。由表1可知,這些組分主要由C和H元素組成,雜原子(O,N,S)含量較低,與文獻(xiàn)報(bào)道的瀝青質(zhì)元素分析結(jié)果一致。雜原子與碳原子和氫原子的質(zhì)量比m(O)/m(C+H),m(N)/m(C+H)和m(S)/m(C+H)值(見圖2),可以反映瀝青質(zhì)及其亞組分間雜原子比例的變化。比值越高,瀝青質(zhì)及其亞組分的極性越高。由圖2可知,在瀝青質(zhì)及其亞組分之間,m(O)/m(C+H)值變化明顯,其中,A1的m(O)/m(C+H)值最高,A和A2的m(O)/m(C+H)值高于A3和A4的;除A4的m(N)/m(C+H)值明顯較高外,其余m(N)/m(C+H)和m(S)/m(C+H)值變化均較小。由以上分析可知,A1的極性最高,而A3的極性最低。

2.2瀝青質(zhì)及其亞組分的FTIR分析


瀝青質(zhì)及其亞組分的紅外光譜見圖3,由圖3可知,在3200——3400 cm-1范圍內(nèi)均出現(xiàn)較寬的吸收峰,歸屬于締合的O—H和N—H的伸縮振動(dòng);在2922和2852 cm-1處均分別出現(xiàn)2個(gè)較強(qiáng)的吸收峰,分別歸屬于CH2的對(duì)稱和反對(duì)稱伸縮振動(dòng);在1640 cm-1處的吸收峰,由于1640和1600 cm-1間多個(gè)峰的延伸和重疊,因此很難給出此峰的準(zhǔn)確歸屬;在1460和1380 cm-1處的吸收峰,歸屬于CH3的對(duì)稱和反對(duì)稱彎曲振動(dòng);在1040——1110 cm-1范圍內(nèi)出現(xiàn)的吸收峰,歸屬于醚鍵的伸縮振動(dòng);在720 cm-1左右出現(xiàn)的吸附峰,歸屬于CH2的平面搖擺振動(dòng)。


值得注意的是,所有組分的FTIR譜圖也存在明顯的區(qū)別:在3200——3400 cm-1范圍內(nèi),A3的吸收峰明顯弱于其它組分,表明A3的分子結(jié)構(gòu)中締合的O—H和N—H含量較低,與A3的m(O)/m(C+H)與m(N)/m(C+H)值都較低的結(jié)果一致;在1710 cm-1處A,A3和A4均出現(xiàn)一個(gè)吸收峰,說明這些組分的分子結(jié)構(gòu)中存在非締合的醛或羧酸(AR—COOH或R—COOH)或酮基;在1040——1110 cm-1范圍內(nèi),A1和A2的吸收峰強(qiáng)于A,A3和A4的,說明A1和A2的分子結(jié)構(gòu)中含有較多的醚鍵;此外,在1040——1110 cm-1范圍內(nèi),與A,A3和A4相比,A1和A2的吸收峰紅移至1040 cm-1,這是由于醚鍵中的O與O—H或N—H基團(tuán)之間形成氫鍵引起的,表明A1和A2具有較大的分子尺寸。


根據(jù)以上分析可知,與其它組分相比,A1和A2的分子結(jié)構(gòu)中不僅極性雜原子“O”的含量高,而且具有較大的分子尺寸,這與元素分析的結(jié)果一致。


2.3瀝青質(zhì)及其亞組分的平均相對(duì)分子質(zhì)量


瀝青質(zhì)及其亞組分的平均相對(duì)分子質(zhì)量(M)的大小順序?yàn)锳1(13495)>A2(6703)>A(2156)>A3(1735)>A4(1534)。A1和A2的M明顯大于A,A3和A4的,這表明A1和A2的分子尺寸較大,而A,A3和A4的分子尺寸大小相當(dāng),與瀝青質(zhì)及其亞組分的紅外光譜分析結(jié)果一致。


2.4瀝青質(zhì)及其亞組分的偶極矩

偶極矩可以用來度量瀝青質(zhì)及其亞組分的極性大小。根據(jù)文獻(xiàn)中相應(yīng)公式計(jì)算得到一系列含有不同濃度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的瀝青質(zhì)及其亞組分的甲苯溶液的介電常數(shù)。圖S1和圖S2(見本文支持信息)分別為瀝青質(zhì)及其亞組分的介電常數(shù)和折射率隨濃度變化的曲線。通過外推法估算了各組分的介電常數(shù)和折射率,然后利用下式計(jì)算各組分的偶極矩:

式中:μ(C·m)為偶極矩;NA(6.022×1023mol-1)為阿伏伽德羅常數(shù);n為折射率;ρ(1.2 g/cm3)為密度;k(1.381×10-23J/K)為波茲曼常數(shù);T(K)為溫度;εr為介電常數(shù);M為平均相對(duì)分子質(zhì)量。

瀝青質(zhì)及其亞組分的折射率、介電常數(shù)和偶極矩列于表2.由表2可知,A1的偶極矩最大,其次為A2,A4,A和A3.即A1的極性最大,A3的極性最小,這與瀝青質(zhì)及其亞組分的元素分析和FTIR光譜分析結(jié)果一致。


2.5瀝青質(zhì)及其亞組分對(duì)烷基苯磺酸鹽溶液與模擬油間動(dòng)態(tài)界面張力的影響

上述表征結(jié)果表明,瀝青質(zhì)及其亞組分既有疏水的烷基鏈也有含雜原子(N,S和O)的親水基團(tuán),這一結(jié)構(gòu)賦予了瀝青質(zhì)及其亞組分一定的表面活性,能有效降低IFT.圖4為p-S14-4水溶液與含有不同濃度瀝青質(zhì)及其亞組分的正十二烷模擬油DIFTs變化曲線。圖5為IFTmin隨瀝青質(zhì)及其亞組分濃度變化的曲線。


由圖4(B)和(C)可見,A1和A2的IFT持續(xù)下降直至平衡,與p-S14-4溶液和純的正十二烷模擬油體系的DIFTs的變化趨勢(shì)一致。DIFTs曲線呈“L”形,是最典型的DIFTs曲線類型之一。當(dāng)油相與水相接觸時(shí),p-S14-4分子迅速擴(kuò)散并吸附到界面上,A1或A2由于分子尺寸較大向界面擴(kuò)散速度平穩(wěn)且緩慢,如圖6(A)所示。同時(shí),界面上的活性物質(zhì)開始脫附,但是吸附速率大于脫附速率,因此IFT持續(xù)下降。隨著時(shí)間的推移,吸附速率和脫附速率達(dá)到平衡,DIFTs達(dá)到平衡值IFTequ.在這種情況下IFTmin等于IFTequ.

從圖4(A),(D)和(E)可見,A,A3和A4的DIFTs變化趨勢(shì)與濃度密切相關(guān)。隨著瀝青質(zhì)及其亞組分濃度的逐漸增加,DIFTs曲線由“L”型轉(zhuǎn)變?yōu)椤癡”型。這一有趣的結(jié)果是由活性分子在界面上呈現(xiàn)不同的排列方式引起的。當(dāng)油相與水相接觸時(shí),水相中的p-S14-4分子和油相中的界面活性分子都迅速擴(kuò)散到界面并形成混合吸附膜。


最初,由于界面活性分子的持續(xù)吸附,且吸附速率大于脫附速率,導(dǎo)致IFT持續(xù)降低。在低濃度時(shí),分子尺寸較小的瀝青質(zhì)及其亞組分?jǐn)U散驅(qū)動(dòng)力小,難以突破油水界面能壘。


此外,活性分子稀疏地排列在界面上,如圖6(B)所示,并形成稀薄的混合吸附膜。因此,隨著時(shí)間的推移,吸附速率和脫附速率達(dá)到平衡,IFTs曲線也呈“L”形。在高濃度時(shí),瀝青質(zhì)組分獲得了較高的能量,能夠突破油水界面能壘,因此這些組分能夠更快地?cái)U(kuò)散到界面,并與P-S14-4分子無序地排列在界面上。當(dāng)這些亞組分與P-S14-4分子之間形成了最緊密的混合吸附膜時(shí),明顯的協(xié)同作用產(chǎn)生,導(dǎo)致IFT達(dá)到最小值。


隨著時(shí)間的推移,界面上的活性分子由無序排列轉(zhuǎn)變?yōu)橛行蚺帕?,如圖6(C)所示。在此過程中,界面活性分子的脫附速率大于吸附速率,界面濃度不斷減小,導(dǎo)致IFT升高直到脫附速率等于吸附速率。因此,DIFTs曲線呈“V”型。在此情況下,IFTmin不等于IFTequ.結(jié)果表明,小分子尺寸的瀝青質(zhì)及其亞組分與P-S14-4分子的協(xié)同作用主要體現(xiàn)在瞬時(shí)的IFTmin值上。也可通過圖5證實(shí),隨著A,A3和A4濃度的增加,IFTmin明顯降低,這表明隨著分子尺寸較小的瀝青質(zhì)組分濃度的增加,混合吸附膜變緊密,協(xié)同作用增強(qiáng)。瀝青質(zhì)主要通過與表面活性劑形成混合吸附膜和改變油相的性質(zhì)來影響IFT。


從圖5可見,IFTmin隨A1和A2濃度的增加而減小。表明隨著A1和A2濃度的增加,油相的極性增加,油相和水相的性質(zhì)差異減小。盡管A1和A2的極性較高,但I(xiàn)FTmin的變化不明顯,表明A1和A2的界面活性較弱。通常,分子極性越高,界面活性越強(qiáng)。而A1和A2表現(xiàn)出了不同的結(jié)果,主要與A1和A2有較大的分子尺寸有關(guān)。有較大分子尺寸的瀝青質(zhì)亞組分,無論其極性如何都難以快速擴(kuò)散并吸附到界面上,表明其界面活性較低。從圖5也可見,在同一低濃度時(shí),A,A3和A4對(duì)IFTmin的影響幾乎相同;而在高濃度時(shí),有較高極性的A和A4對(duì)IFTmin的影響明顯強(qiáng)于極性較低的A3.可見,有小分子尺寸的瀝青質(zhì)組分能夠快速擴(kuò)散并吸附到界面上,低濃度時(shí),這些組分的界面濃度低,并且極性對(duì)IFTmin的影響較??;而在高濃度時(shí),這些組分的界面濃度高,且極性越高,界面活性越強(qiáng),越有利于縮小油水兩相的性質(zhì)差異,導(dǎo)致IFTmin越低。


3結(jié)論


研究了瀝青質(zhì)及其亞組分與p-S14-4分子在降低IFT中的協(xié)同作用。結(jié)果表明,瀝青質(zhì)及其亞組分的分子尺寸、濃度和極性對(duì)協(xié)同作用有很大的影響。分子尺寸較大的瀝青質(zhì)及其亞組分均難與p-S14-4分子形成混合吸附膜,因此,DIFTs曲線呈“L”型。在此情況下,IFTmin等于IFTequ.對(duì)于分子尺寸較小的瀝青質(zhì)亞組分而言,在低濃度時(shí),一方面,較低的擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力不足以使這些組分突破油水界面能壘;另一方面,這些亞組分與p-S14-4分子形成的混合吸附膜強(qiáng)度較弱,導(dǎo)致與p-S14-4分子的協(xié)同作用較弱。因此,DIFTs的變化不明顯,DIFTs曲線也呈“L”型。


在高濃度時(shí),這些組分獲得了更高的能量去克服油水界面能壘。因此,這些組分能夠更快地?cái)U(kuò)散到界面,并與p-S14-4分子在界面上無序排列。當(dāng)形成最緊密的混合吸附膜時(shí),使IFT達(dá)到最小。隨著時(shí)間的延長,p-S14-4分子和這些組分由無序排列變?yōu)橛行蚺帕校瑢?dǎo)致IFT增加直至達(dá)平衡。此情況下,IFTmin不等于IFTequ,DIFTs曲線呈“V”型。IFTmin不僅與瀝青質(zhì)組分的分子尺寸有關(guān),還與極性有關(guān)。瀝青質(zhì)及其亞組分的分子尺寸越小,向界面擴(kuò)散的速度越快;極性越高,界面活性越強(qiáng),越有利于縮小油水兩相性質(zhì)差異。因此,既有較小的分子尺寸又有較高極性的瀝青質(zhì)及其亞組分導(dǎo)致IFTmin變得更低。


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